【序章：虚構都市の序曲】 太陽フレア「ゼロデイ・フレア」が世界の電子網を焼き尽くしてから幾年。国際諜報都市カレイドポリスは、その機能を失い、巨大な廃墟と化していた。日本の諜報機関CIROのエージェント、有栖川玲は、消息を絶った恋人であり先輩でもあった高遠渉の影を追い、瓦礫の街スロウタースラムを彷徨う。彼女は、魂石の暴走により精神を汚染され、「魔」と化した人々との戦いを余儀なくされていた。そんな中、玲は古風な言葉遣いで「祓魔師」を名乗る青年、刻夜と出会う。科学を信じる玲は刻夜の力を疑うが、強大な「魔」を前に、二人は一時的な共闘を決意する。この戦いの中で、玲は世界の不協和音を聴き、それを調和させる「調律師」としての自身の能力に目覚める。 【第一部：不協和音の邂逅】 玲と刻夜は、魂石をめぐる事件が、Astro^Gate社という謎のテクノロジー複合体と関係していることを突き止める。彼らは、人間を生物兵器へと変貌させる「プロジェクト・キメラ」を進めていたのだ。玲と刻夜は、Astro^Gate社の実験の失敗作である「デジタル・ゴースト」や、世界のバグを一方的に「修正」しようとする人型兵器「調停者」と対峙する。玲は科学的な分析で、刻夜は法力でそれぞれ敵の正体を探っていく。異なる思想を持つ二人だが、幾多の死闘を経て、互いの能力と信念を認め合い、真の同盟関係を築いていく。 【第二部：深淵への道標】 玲と刻夜は、デジタル・ゴーストたちが遺した手がかりから、湾岸地区にある巨大な貨物船「オデッセイ号」へと向かう。そこは、Astro^Gate社が「プロジェクト・ナイチンゲール」と呼ぶ非道な人体実験の舞台だった。船内には、人々の絶望から生まれた「女王」が君臨し、生物と機械が融合したおぞましい兵器を生み出していた。玲は「調律師」としての力で、女王の魂の奥底にある「悲しみ」に触れ、彼女を救済しようと試みる。同時に、この地には東亜連邦の特殊部隊長「黒龍」も現れ、三つ巴の戦いが勃発。玲は、黒龍が意拳という絶大な力を持つ一方で、病に伏せる妹を救いたいという切実な目的を持つことを知る。 【第三部：狂騒の終曲】 玲は、渉が遺した暗号メッセージから、Astro^Gate社の心臓部である海上要塞「プロメテウス・クレイドル」の場所を突き止める。そこでは、スタークが魂石の力を使い、究極の兵器を生み出そうとしていた。